Резонансная флуоресценция - Resonance fluorescence

Резонансная флуоресценция это процесс, в котором двухуровневая атомная система взаимодействует с квантовым электромагнитным полем, если поле возбуждается на частоте, близкой к собственная частота атома.[1]

Общая теория

Обычно электромагнитное поле, содержащееся в фотоне, прикладывается к двухуровневому атому с помощью монохроматического лазера. Двухуровневый атом - это особый тип системы с двумя состояниями, в которой атом может находиться в двух возможных состояниях. Два возможных состояния: если электрон находится в своем основном или возбужденном состоянии. Во многих экспериментах используется атом лития, потому что его можно точно смоделировать как двухуровневый атом, поскольку возбужденные состояния сингулярного электрона разделены достаточно большими энергетическими зазорами, чтобы значительно уменьшить возможность перехода электрона в более высокое возбужденное состояние. . Таким образом, это позволяет упростить настройку частоты применяемого лазера, поскольку частоты, находящиеся дальше от резонанса, можно использовать, при этом все еще заставляя электрон прыгать только в первое возбужденное состояние. Как только атом возбужден, он испускает фотон с частотой поглощенного фотона в диапазоне отстройки лазера от естественного резонанса атома. Механизм этого выброса - самопроизвольный распад атома. Излученный фотон испускается в произвольном направлении. В то время как переход между двумя конкретными энергетическими уровнями является доминирующим механизмом в резонансной флуоресценции, экспериментально другие переходы будут играть очень небольшую роль и, следовательно, должны приниматься во внимание при анализе результатов. Другие переходы приведут к испусканию фотона другого атомного перехода с гораздо меньшей энергией, что приведет к «темным» периодам резонансной флуоресценции.[2]

Динамику электромагнитного поля монохроматического лазера можно получить, сначала рассматривая двухуровневый атом как систему со спином 1/2 с двумя собственными состояниями энергии, которые имеют разделение по энергии ω0. Тогда динамику атома можно описать тремя операторами вращения: ,,, действуя на сферу Блоха. Таким образом, энергия системы полностью описывается электрическим дипольным взаимодействием между атомом и полем, в результате чего гамильтониан описывается следующим образом:

.

После квантования электромагнитного поля уравнение Гейзенберга, а также уравнения Максвелла можно использовать для нахождения результирующих уравнений движения для а также для , оператор уничтожения поля,

,

куда и - частотные параметры, используемые для упрощения уравнений.

Теперь, когда описана динамика поля по отношению к состояниям атома, механизм, посредством которого фотоны высвобождаются из атома, когда электрон падает из возбужденного состояния в основное состояние, Спонтанное излучение, можно изучить. Спонтанное излучение - это когда возбужденный электрон произвольно распадается до основного состояния, излучающего фотон. Поскольку электромагнитное поле связано с состоянием атома, и атом может поглотить только один фотон до того, как ему придется распасться, самый простой случай тогда состоит в том, что поле содержит только один фотон. Таким образом, спонтанный распад происходит, когда возбужденное состояние атома испускает фотон обратно в вакуумное фоковское состояние поля. . В ходе этого процесса убывание математических ожиданий указанных выше операторов подчиняется следующим соотношениям

,

.

Таким образом, атом распадается экспоненциально, и дипольный момент атома должен колебаться. Дипольный момент колеблется из-за лэмбовского сдвига, который представляет собой сдвиг энергетических уровней атома из-за флуктуаций поля.

Однако обязательно смотреть на флуоресценцию в присутствии поля с множеством фотонов, поскольку это гораздо более общий случай. Это тот случай, когда атом проходит множество циклов возбуждения. В этом случае возбуждающее поле, излучаемое лазером, имеет форму когерентных состояний . Это позволяет операторам, составляющим поле, воздействовать на когерентное состояние и, таким образом, заменяться собственными значениями. Таким образом, мы можем упростить уравнения, позволив операторам превращаться в константы. Тогда поле можно будет описать гораздо более классически, чем это обычно можно было бы описать квантованное поле. В результате мы можем найти математическое ожидание электрического поля для запаздывающего времени.

,

куда угол между и .

Есть два основных типа возбуждений, создаваемых полями. Первый из них вымирает как , в то время как другой достигает состояния, в котором он в конечном итоге достигает постоянной амплитуды, таким образом .

Здесь - реальная константа нормализации, - реальный фазовый множитель, а - единичный вектор, который указывает направление возбуждения.

Таким образом, как , тогда

.

В качестве - частота Раби, мы видим, что это аналогично вращению спинового состояния вокруг сферы Блоха из интерферометра. Таким образом, динамику двухуровневого атома можно точно смоделировать с помощью фотона в интерферометре. Также можно моделировать как атом и поле, и это, по сути, сохранит больше свойств системы, таких как сдвиг Лэмба, но основная динамика резонансной флуоресценции может быть смоделирована как частица со спином 1/2.

Резонансная флуоресценция в слабом поле.

Есть несколько ограничений, которые можно проанализировать, чтобы упростить изучение резонансной флуоресценции. Первый из них - это приближения, связанные с Предел слабого поля, где квадратный модуль частоты Раби поля, связанного с двухуровневым атомом, намного меньше скорости спонтанного излучения атома. Это означает, что разница в населенности между возбужденным состоянием атома и основным состоянием атома примерно не зависит от времени.[3] Если мы также возьмем предел, в котором период времени намного больше, чем время спонтанного распада, когерентности света можно смоделировать как , куда - частота Раби движущего поля и - скорость спонтанного распада атома. Таким образом, ясно, что когда к атому прикладывается электрическое поле, диполь атома колеблется в соответствии с частотой возбуждения, а не собственной частотой атома. Если мы также посмотрим на положительную частотную составляющую электрического поля, мы можем видеть, что излучаемое поле такое же, как поглощенное поле, за исключением разницы в направлении, в результате чего спектр излучаемого поля такой же, как и у поглощенного поля. В результате двухуровневый атом ведет себя точно как управляемый осциллятор и продолжает рассеивать фотоны до тех пор, пока движущее поле остается связанным с атомом.

Приближение слабого поля также используется при приближении к двухвременным корреляционным функциям. В пределе слабого поля корреляционная функция вычислить гораздо проще, так как необходимо сохранить только первые три члена. таким образом корреляционная функция становится так как .

Из приведенного выше уравнения мы видим, что как корреляционная функция больше не будет зависеть от времени, а будет зависеть от . В конечном итоге система перейдет в квазистационарное состояние при Также ясно, что в уравнении есть члены, которые стремятся к нулю при . Это результат марковских процессов квантовых флуктуаций системы. Мы видим, что в приближении слабого поля, а также , связанная система перейдет в квазистационарное состояние, в котором квантовые флуктуации станут незначительными.

Резонансная флуоресценция в сильном поле.

В Сильный предел поля является прямо противоположным пределом для слабого поля, где квадрат модуля частоты Раби электромагнитного поля намного больше, чем скорость спонтанного излучения двухуровневого атома. Когда к атому приложено сильное поле, в спектре флуоресцентного излучения больше не наблюдается ни одного пика. Вместо этого по обе стороны от исходного пика начинают появляться другие пики. Они известны как боковые полосы. Боковые полосы являются результатом колебаний поля Раби, вызывающих модуляцию дипольного момента атома. Это вызывает расщепление вырождения некоторых собственных состояний гамильтониана, в частности и делятся на дублеты. Это известно как динамическое расщепление Штарка и является причиной триплета Моллоу, который представляет собой характерный энергетический спектр, обнаруживаемый при резонансной флуоресценции.

Интересный феномен возникает в триплете Моллоу, где оба пика боковых полос имеют ширину, отличную от ширины центрального пика. Если позволить частоте Раби стать намного больше, чем скорость спонтанного распада атома, мы увидим, что в пределе сильного поля станет Из этого уравнения ясно, откуда возникают различия в ширине пиков в триплете Моллоу, поскольку центральный пик имеет ширину а пики боковой полосы имеют ширину куда - скорость спонтанного излучения атома. К сожалению, это не может быть использовано для расчета стационарного решения как и в стационарном растворе. Таким образом, спектр исчезнет в стационарном решении, что не является действительным случаем.

Решение, которое учитывает стационарное решение, должно иметь форму двукратной корреляционной функции в отличие от вышеупомянутой одноразовой корреляционной функции. Это решение выглядит как

.

Поскольку эта корреляционная функция включает пределы стационарного состояния матрицы плотности, где и и спектр отличен от нуля, ясно видно, что триплет Моллоу остается спектром флуоресцентного света даже в стационарном растворе.

Общие двухвременные корреляционные функции и спектральная плотность

Изучение корреляционных функций имеет решающее значение для изучения квантовой оптики, поскольку преобразование Фурье корреляционной функции представляет собой спектральную плотность энергии. Таким образом, функция двукратной корреляции является полезным инструментом при вычислении энергетического спектра для данной системы. Берем параметр быть разницей между двумя временами, в которые вычисляется функция. Хотя корреляционные функции легче описать, используя пределы напряженности поля и ограничения, налагаемые на время системы, их можно найти и в более общем плане. Для резонансной флуоресценции наиболее важными корреляционными функциями являются

,

,

,

куда

,

,

.

Обычно показано, что двухвременные корреляционные функции не зависят от , а вместо этого полагаться на так как . Эти функции можно использовать для определения спектральной плотности путем вычисления преобразования

,

где K - постоянная. Спектральную плотность можно рассматривать как скорость испускания фотонов фотонов с частотой в данный момент , что полезно для определения выходной мощности системы в данный момент времени.

Корреляционная функция, связанная со спектральной плотностью резонансной флуоресценции, зависит от электрического поля. Таким образом, как только постоянная K была определена, результат эквивалентен

Это связано с интенсивностью

В пределе слабого поля, когда спектр мощности можно определить как

.

В пределе сильного поля спектр мощности немного сложнее и оказался равным

.

Из этих двух функций легко увидеть, что в пределе слабого поля появляется единственный пик при в спектральной плотности из-за дельта-функции, а в пределе сильного поля образуется триплет Моллоу с пиками боковой полосы при , и соответствующая ширина пика для центрального пика и для пиков боковой полосы.

Фотонная антигруппировка

Фотонная антигруппировка - это процесс в резонансной флуоресценции, посредством которого ограничивается скорость излучения фотонов двухуровневым атомом. Двухуровневый атом способен поглотить фотон из движущего электромагнитного поля только по прошествии определенного периода времени. Этот период времени моделируется как распределение вероятностей куда так как . Поскольку атом не может поглотить фотон, он не может его испустить, и, таким образом, существует ограничение на спектральную плотность. Это иллюстрируется корреляционной функцией второго порядка . Из приведенного выше уравнения ясно, что и поэтому приводя к соотношению, описывающему антигруппировку фотоновЭто показывает, что мощность не может быть ничем иным, кроме нуля для . В приближении слабого поля может только монотонно возрастать при возрастает, однако в приближении сильного поля колеблется при увеличении. Эти колебания затухают при Физическая идея антигруппировки фотонов заключается в том, что, хотя сам атом готов к возбуждению, как только он выпускает свой предыдущий фотон, электромагнитному полю, создаваемому лазером, требуется время, чтобы возбудить атом.

Двойной резонанс

Двойной резонанс[4] представляет собой явление, когда к двухуровневому атому применяется дополнительное магнитное поле в дополнение к типичному электромагнитному полю, используемому для возбуждения резонансной флуоресценции. Это снимает спиновое вырождение зеемановских энергетических уровней, разделяя их по энергиям, связанным с соответствующими доступными спиновыми уровнями, что позволяет не только достичь резонанса вокруг типичного возбужденного состояния, но и при применении второго управляющего электромагнитного поля, связанного с ларморовской частотой. , второй резонанс может быть достигнут около энергетического состояния, связанного с и государства, связанные с . Таким образом, можно достичь резонанса не только в отношении возможных уровней энергии двухуровневого атома, но также и в отношении подуровней в энергии, создаваемой снятием вырождения уровня. Если приложенное магнитное поле настроено должным образом, поляризация резонансной флуоресценции может использоваться для описания состава возбужденного состояния. Таким образом, двойной резонанс можно использовать для нахождения фактора Ланде, который используется для описания магнитного момента электрона в двухуровневом атоме.

Резонансная флуоресценция одиночного искусственного атома

Любую двухуровневую систему можно смоделировать как двухуровневый атом. Это приводит к тому, что многие системы называют «искусственным атомом». Например, сверхпроводящая петля, которая может создавать проходящий через нее магнитный поток, может действовать как искусственный атом, поскольку ток может индуцировать магнитный поток в любом направлении через петлю в зависимости от того, идет ли ток по часовой стрелке или против часовой стрелки.[5]Гамильтониан этой системы описывается как куда Это моделирует дипольное взаимодействие атома с одномерной электромагнитной волной. Легко видеть, что это действительно аналог настоящего двухуровневого атома из-за того, что флуоресценция проявляется в спектре как триплет Моллоу, в точности как настоящий двухуровневый атом. Эти искусственные атомы часто используются для исследования явлений квантовой когерентности. Это позволяет изучать сжатый свет, который известен своими более точными измерениями. Трудно исследовать резонансную флуоресценцию сжатого света в типичном двухуровневом атоме, поскольку все моды электромагнитного поля должны быть сжаты, что нелегко. В искусственном атоме количество возможных мод поля значительно ограничено, что упрощает изучение сжатого света. В 2016 году Д. Тойли и др. Провели эксперимент, в котором использовались два сверхпроводящих параметрических усилителя для генерации сжатого света и последующего обнаружения резонансной флуоресценции в искусственных атомах на основе сжатого света.[6] Их результаты полностью согласуются с теорией, описывающей явления. Смысл этого исследования заключается в том, что оно позволяет резонансной флуоресценции помогать в считывании кубитов для сжатого света. Кубит, использованный в исследовании, представлял собой алюминиевую трансмонную схему, которая затем была подключена к трехмерному алюминиевому резонатору. Дополнительные кремниевые чипы были введены в полость, чтобы помочь в настройке резонанса на резонанс полости. Большая часть произошедших расстройств была результатом вырождения кубита с течением времени.

Резонансная флуоресценция полупроводниковой квантовой точки.

Квантовая точка - это полупроводниковая наночастица, которая часто используется в квантово-оптических системах. Это включает их возможность размещать в оптических микрополостях, где они могут действовать как двухуровневые системы. В этом процессе квантовые точки помещаются в полости, которые позволяют дискретизировать возможные энергетические состояния квантовой точки, связанные с вакуумным полем. Затем вакуумное поле заменяется полем возбуждения, и наблюдается резонансная флуоресценция. Современные технологии допускают только заселение точки в возбужденном состоянии (не обязательно всегда одинаковое) и релаксацию квантовой точки обратно в ее основное состояние. Прямое возбуждение с последующим сбором основного состояния не было достигнуто до недавнего времени. Это в основном связано с тем, что из-за размера квантовых точек дефекты и загрязнения создают собственную флуоресценцию, отличную от квантовой точки. Эта желаемая манипуляция была достигнута квантовыми точками сами по себе с помощью ряда методов, включая четырехволновое смешение и дифференциальную отражательную способность, однако до 2007 года ни один из методов не показал, что это происходит в резонаторах. dot, представленный Мюллером среди других в 2007 году.[7]В эксперименте они использовали квантовые точки, выращенные между двумя зеркалами в резонаторе. Таким образом, квантовая точка не помещалась в полость, а вместо этого создавалась в ней. Затем они подключили к квантовой точке мощный перестраиваемый лазер непрерывного излучения с плоской поляризацией и смогли наблюдать резонансную флуоресценцию квантовой точки. В дополнение к возбуждению квантовой точки, которое было достигнуто, они также смогли собрать фотон, который был испущен с помощью установки микро-ФЛ. Это позволяет осуществлять резонансный когерентный контроль основного состояния квантовой точки, а также собирать фотоны, испускаемые флуоресценцией.

Связь фотонов с молекулой

В 2007 г. Дж. Ригге, И. Герхардт, Дж. Хванг, Г. Зумофен и В. Сандогдар разработали эффективный метод наблюдения резонансной флуоресценции для всей молекулы в отличие от обычного наблюдения в отдельном атоме.[8]Вместо того чтобы связывать электрическое поле с одним атомом, они смогли воспроизвести двухуровневую систему в молекулах красителя, заключенных в твердые тела. Они использовали перестраиваемый лазер на красителе для возбуждения молекул красителя в своем образце. Из-за того, что они могли иметь только один источник одновременно, соотношение шума в магазине к фактическим данным было намного выше, чем обычно. Образец, который они возбуждали, представлял собой матрицу Шпольского, которую они легировали красителем, который они хотели использовать, дибензантантреном. Для повышения точности результатов использовалась спектроскопия возбуждения флуоресценции одиночных молекул. Фактический процесс измерения резонанса заключался в измерении интерференции между лазерным лучом и фотонами, которые рассеивались от молекулы. Таким образом, лазер проходил над образцом, в результате чего несколько фотонов рассеивались обратно, что позволяло измерить возникающую интерференцию в электромагнитном поле. Усовершенствованием этой техники стало использование иммерсионных линз. Это линза с гораздо более высокой числовой апертурой, чем у обычных линз, поскольку она заполнена материалом с большим показателем преломления. Метод, используемый для измерения резонансной флуоресценции в этой системе, изначально был разработан для определения местоположения отдельных молекул внутри веществ.

Последствия резонансной флуоресценции

Самое большое значение, которое возникает из резонансной флуоресценции, касается будущих технологий. Резонансная флуоресценция используется в первую очередь для когерентного управления атомами. Связывая двухуровневый атом, например квантовую точку, с электрическим полем в форме лазера, вы можете эффективно создать кубит. Состояния кубита соответствуют возбужденному и основному состояниям двухуровневых атомов. Манипулирование электромагнитным полем позволяет эффективно управлять динамикой атома. Затем их можно использовать для создания квантовых компьютеров. Самые большие препятствия, которые все еще стоят на пути к достижению этого, - это неспособность по-настоящему контролировать атом. Например, истинное управление спонтанным распадом и декогеренция поля создают большие проблемы, которые необходимо преодолеть, прежде чем двухуровневые атомы смогут действительно использоваться в качестве кубитов.

Рекомендации

  1. ^ Х. Дж. Кимбл; Л. Мандель (июнь 1976 г.). «Теория резонансной флуоресценции». Физический обзор A. 13 (6): 2123–2144. Bibcode:1976ПхРвА..13.2123К. Дои:10.1103 / PhysRevA.13.2123.
  2. ^ Гарри Пол (2004). Введение в квантовую оптику. Эдинбургское здание, Кембридж cb2 2ru, Великобритания: Cambridge University Press. стр.61–63. ISBN  978-0-521-83563-3.CS1 maint: location (ссылка на сайт)
  3. ^ Марлан О. Скалли; М. Сухайль Зубайри (1997). Квантовая оптика (1-е изд.). Здание Питта, Кембридж CB2 2RU, Великобритания: Cambridge University Press. стр.291 –327. ISBN  0521434580.CS1 maint: location (ссылка на сайт)
  4. ^ Гилберт Гринберг; Ален Аспект; Клод Фабр (2010). Введение в квантовую оптику. Эдинбургское здание, Кембридж CB2 8RU, Великобритания: Cambridge University Press. стр.120 –140. ISBN  978-0-521-55112-0.CS1 maint: location (ссылка на сайт)
  5. ^ О. Астафьев; ЯВЛЯЮСЬ. Загоскин; А.А. Абдумаликов-младший; Ю. А. Пашкин; Т. Ямамото; К. Иномата; Ю. Макамура; J.S. Цай (12 февраля 2010 г.). «Резонансная флуоресценция одиночного искусственного атома». Наука. 327 (5967): 840–843. arXiv:1002.4944. Bibcode:2010Sci ... 327..840A. Дои:10.1126 / science.1181918. PMID  20150495.
  6. ^ D.M. Тойли; A.W. Эддинс; С. Бутин; С. Пури; Д. Ховер; В. Болховский; W.D. Оливер; А. Блейс; И. Сиддики (11 июля 2016 г.). «Резонансная флуоресценция искусственного атома в сжатом вакууме». Физический обзор X: 031004.
  7. ^ А. Мюллер; Э. Б. Флэгг; П. Биануччи; X.Y. Ванга; D.G. Деппе; W. Ma; Дж. Чжан; G.J. Саламо; М. Сяо; C.K. Ши (1 ноября 2007 г.). «Резонансная флуоресценция от когерентно управляемой полупроводниковой квантовой точки в резонаторе». Письма с физическими проверками. 99: 187402. arXiv:0707.0656. Bibcode:2007ПхРвЛ..99р7402М. Дои:10.1103 / PhysRevLett.99.187402.
  8. ^ Г. Ригге; И. Герхардт; Дж. Хван; Г. Зумофен; В. Сандогдар (16 декабря 2007 г.). «Эффективное связывание фотонов с одной молекулой и наблюдение ее резонансной флуоресценции». Природа. 4: 60–66. arXiv:0707.3398. Bibcode:2008 НатФ ... 4 ... 60 Вт. Дои:10.1038 / nphys812.