Обратный Монте-Карло - Reverse Monte Carlo - Wikipedia

В Обратный Монте-Карло (RMC) метод моделирования является разновидностью стандартного Алгоритм Метрополиса-Гастингса решить обратная задача при этом модель корректируется до тех пор, пока ее параметры не будут максимально согласованы с экспериментальными данными. Обратные задачи находятся во многих отраслях наука и математика, но этот подход, вероятно, наиболее известен своими приложениями в физика конденсированного состояния и химия твердого тела.

Приложения в науках о конденсированных средах

Основной метод

Этот метод часто используется в науки о конденсированных средах для создания структурных моделей на основе атомов, которые согласуются с экспериментальные данные и подчиняется ряду ограничений.

Начальная конфигурация строится путем размещения N атомы в периодическая граница ячейка и один или несколько измеримые величины рассчитываются исходя из текущей конфигурации. Обычно используемые данные включают функция распределения пар и это преобразование Фурье, последний из которых выводится непосредственно из данных рассеяния нейтронов или рентгеновских лучей (см. малоугловое рассеяние нейтронов, широкоугольное рассеяние рентгеновских лучей, малоугловое рассеяние рентгеновских лучей, и дифракция рентгеновских лучей ). Другие используемые данные включены Брэгговская дифракция данные для кристаллических материалов, и EXAFS данные. Сравнение с экспериментом количественно оценивается с помощью функции вида

χ2 = ∑ (уНаблюдения − урасчет)2 / σ2

куда уНаблюдения и урасчет - наблюдаемые (измеренные) и расчетные величины соответственно, и σ является мерой точности измерения. Сумма по всем независимым измерениям, которая будет включать сумму по всем точкам в функции, такой как функция распределения пар.

Выполняется итерационная процедура, при которой один случайно выбранный атом перемещается на случайный количество, после чего следует новый расчет измеряемых величин. Такой процесс вызовет χ2 увеличивать или уменьшать стоимость на сумму Δχ2. Ход принят с вероятностью min (1, exp (−Δχ2/2)) согласно нормальному Алгоритм Метрополиса-Гастингса, гарантируя, что ходы, которые дают лучшее согласие с экспериментальными данными, принимаются, а ходы, которые ухудшают согласие с экспериментальными данными, могут быть приняты в большей или меньшей степени, соответствующей тому, насколько ухудшилось согласие. Более того, перемещение также может быть отклонено, если оно нарушает определенные ограничения, даже если согласование с данными улучшается. Примером может быть отклонение движения, которое сближает два атома, чем заданный предел, чтобы предотвратить перекрытие или столкновение между двумя атомами.

После проверки приемки / отказа процедура повторяется. По мере увеличения числа принятых перемещений атома расчетные величины будут приближаться к экспериментальным значениям, пока не достигнут состояния равновесия. С этого момента алгоритм RMC будет просто генерировать небольшие колебания в значении χ2. Результирующая атомная конфигурация должна быть структурой, которая согласуется с экспериментальными данными в пределах своих ошибок.

Приложения

Метод RMC для задач конденсированных сред был первоначально разработан МакГриви и Пуштаи.[1] в 1988 г., с применением жидкость аргон (Обратите внимание, что ранее существовали независимые применения этого подхода, например, Kaplow et al.[2] и Герольд и Керн;[3] однако наиболее известна реализация МакГриви и Пуштаи). В течение нескольких лет основное применение было для жидкостей и аморфных материалов, особенно потому, что это дает единственные средства для получения структурных моделей из данных, тогда как кристаллография имеет методы анализа как для монокристалла, так и для порошковая дифракция данные. Совсем недавно стало ясно, что RMC может также предоставить важную информацию для неупорядоченных кристаллических материалов.[4]

Проблемы с методом RMC

Метод RMC страдает рядом потенциальных проблем. Наиболее заметная проблема заключается в том, что часто более одной качественно отличающейся модели дают одинаковое согласие с экспериментальными данными. Например, в случае аморфного кремния интеграл от первого пика в функция распределения пар может означать среднее атомное координационное число 4. Это может отражать тот факт, что все атомы имеют координационное число 4, но аналогично наличие половины атомов с координационным числом 3 и половины с 5 также будет соответствовать этим данным. Если не используется ограничение на координационное число, метод RMC не будет иметь средств для генерации уникального координационного числа, и, скорее всего, это приведет к разбросу координационных чисел. Используя аморфный кремний в качестве примера, Бисвас, Атта-Финн и Драбольд были первыми, кто разъяснил важность включения ограничений в моделирование RMC.[5] Поскольку метод RMC следует обычным правилам статистической механики, его окончательное решение будет с наибольшей степенью беспорядка (энтропия ) возможный. Вторая проблема возникает из-за того, что без ограничений метод RMC обычно имеет больше переменных, чем наблюдаемых. Одним из результатов этого будет то, что окончательная атомарная конфигурация может иметь артефакты, возникающие из-за того, что метод пытается уместить шум в данных.

Однако следует отметить, что в большинстве приложений подхода RMC сегодня эти проблемы учитываются путем надлежащего использования неявных или явных ограничений.

Реализации метода RMC

Существует четыре общедоступных реализации метода RMC.

Fullrmc

Фундаментальный библиотечный язык для обратного Монте-Карло или fullrmc [6][7][8][9][10] представляет собой пакет моделирования многоядерных RMC. fullrmc - полностью объектно-ориентированный питон интерфейсный пакет, в котором каждое определение может быть перегружено, что упрощает разработку, реализацию и сопровождение кода. Вычислительные блоки и модули fullrmc оптимизированы, написаны на Cython /C. fullrmc не является стандартным пакетом RMC, но он довольно уникален в своем подходе к решению атомной или молекулярной структуры. fullrmc поддерживает атомные и молекулярные системы, все типы (не ограничиваясь кубическими) периодические граничные условия системы, а также так называемые бесконечные граничные условия для моделирования наночастиц или изолированных систем. Engine fullrmc определяется и используется для запуска расчета RMC. По определению Engine читает только Банк данных белков (формат файла) атомарные файлы конфигурации и обрабатывает другие определения и атрибуты. В полном объеме атомы можно сгруппировать в твердые тела или полужесткие тела, называемые группами, поэтому система может развиваться атомарно, кластерно, молекулярно или любой их комбинации. Каждой группе можно назначить свой настраиваемый генератор движений (смещение, вращение, генераторы комбинаций движений и т. Д.). Выбор групп с помощью механизма настройки также можно настроить. Также fullrmc использует Искусственный интеллект и Обучение с подкреплением алгоритмы для улучшения соотношения принимаемых ходов.

RMCProfile

RMCProfile[11][12] представляет собой значительно усовершенствованную версию исходного кода RMC, написанного МакГриви и Пустой. Это написано в Фортран 95 с некоторыми Фортран 2003 Особенности. Он сохранил возможность моделирования жидкостей и аморфных материалов с помощью функция распределения пар, полное рассеяние и EXAFS данные, но также включает возможность моделирования кристаллических материалов путем явного использования информации, содержащейся в Брэгговская дифракция данные. RMCProfile дает пользователям ряд ограничений, включая включение молекулярных потенциалов и окон расстояний, которые используют возможности, предоставляемые отсутствием значительной диффузии в кристаллических материалах. RMCProfile позволяет моделировать магнитные материалы, используя магнитную составляющую общих данных рассеяния, а также позволяет моделировать материалы, в которых атомам разрешено менять положение местами (как во многих твердые растворы ).

RMC ++

RMC ++[13][14] переписанная версия исходного кода RMC на C ++, разработанная МакГриви и Пуштейном. RMC ++ разработан специально для исследования жидкостей и аморфных материалов с использованием функция распределения пар, полное рассеяние и EXAFS данные.

HRMC

Гибридный обратный Монте-Карло (HRMC)[15][16] представляет собой код, способный подбирать как парную корреляционную функцию, так и структурный фактор, а также валентный угол и координационные распределения. Уникальной особенностью этого кода является реализация ряда эмпирических межатомные потенциалы для углерода (EDIP), кремния (EDIP[17] и Стиллинджер-Вебер[18] ) и германий (Стиллинджер-Вебер). Это позволяет коду соответствовать экспериментальным данным наряду с минимизацией общей энергии системы.

Рекомендации

  1. ^ McGreevy, R.L .; Пуштаи, Л. (1988). «Моделирование методом обратного Монте-Карло: новый метод определения неупорядоченных структур». Молекулярное моделирование. Informa UK Limited. 1 (6): 359–367. Дои:10.1080/08927028808080958. ISSN  0892-7022.
  2. ^ Каплоу, Рой; Rowe, T. A .; Авербах Б. Л. (15 апреля 1968 г.). «Атомное устройство в стекловидном селене». Физический обзор. Американское физическое общество (APS). 168 (3): 1068–1079. Дои:10.1103 / Physrev.168.1068. ISSN  0031-899X.
  3. ^ Gerold, V .; Керн, Дж. (1987). «Определение энергий взаимодействия атомов в твердых растворах по коэффициентам ближнего порядка - обратный метод Монте-Карло». Acta Metallurgica. Elsevier BV. 35 (2): 393–399. Дои:10.1016 / 0001-6160 (87) 90246-х. ISSN  0001-6160.
  4. ^ Кин, Д. А.; Такер, М. Дж .; Голубь, М. Т. (22 января 2005 г.). «Моделирование кристаллического беспорядка методом обратного Монте-Карло». Журнал физики: конденсированное вещество. IOP Publishing. 17 (5): S15 – S22. Дои:10.1088/0953-8984/17/5/002. ISSN  0953-8984.
  5. ^ Бисвас, Партхапратим; Атта-Финн, Раймонд; Драбольд, Д. А. (28 мая 2004 г.). «Моделирование аморфного кремния методом обратного Монте-Карло». Физический обзор B. Американское физическое общество (APS). 69 (19): 195207. arXiv:cond-mat / 0401205. Дои:10.1103 / Physrevb.69.195207. ISSN  1098-0121. S2CID  15595771.
  6. ^ Аун, Башир (22 января 2016 г.). «Fullrmc, пакет твердотельного обратного моделирования Монте-Карло, поддерживающий машинное обучение и искусственный интеллект». Журнал вычислительной химии. Вайли. 37 (12): 1102–1111. Дои:10.1002 / jcc.24304. ISSN  0192-8651. PMID  26800289.
  7. ^ онлайн-документация fullrmc
  8. ^ учетная запись fullrmc на github
  9. ^ учетная запись fullrmc pypi
  10. ^ Публичный форум вопросов и ответов fullrmc
  11. ^ Такер, Мэтью Джи; Кин, Дэвид А; Голубь, Мартин Т; Гудвин, Эндрю Л; Хуэй, Цюнь (4 июля 2007 г.). «RMCProfile: обратный Монте-Карло для поликристаллических материалов». Журнал физики: конденсированное вещество. IOP Publishing. 19 (33): 335218. Дои:10.1088/0953-8984/19/33/335218. ISSN  0953-8984. PMID  21694141.
  12. ^ Домашняя страница RMCProfile, посещение 22 июня 2010 г.
  13. ^ Эврар, Гийом; Пуштаи, Ласло (22 января 2005 г.). «Обратное Монте-Карло моделирование структуры неупорядоченных материалов с помощью RMC ++: новая реализация алгоритма на C ++». Журнал физики: конденсированное вещество. IOP Publishing. 17 (5): S1 – S13. Дои:10.1088/0953-8984/17/5/001. ISSN  0953-8984.
  14. ^ Домашняя страница RMC ++, посещено 22 июня 2010 г.
  15. ^ Opletal, G .; Petersen, T.C .; Руссо, С.П. (2014). «HRMC_2.1: гибридный обратный метод Монте-Карло с потенциалами кремния, углерода, германия и карбида кремния». Компьютерная физика Коммуникации. Elsevier BV. 185 (6): 1854–1855. Дои:10.1016 / j.cpc.2014.02.025. ISSN  0010-4655.
  16. ^ Домашняя страница HRMC
  17. ^ Justo, J. F .; Базант, М. К .; Kaxiras, E .; Булатов, В. В .; Ип, С. (1998). «Межатомный потенциал кремниевых дефектов и неупорядоченных фаз». Phys. Ред. B. 58 (5): 2539. arXiv:cond-mat / 9712058. Bibcode:1998PhRvB..58.2539J. Дои:10.1103 / PhysRevB.58.2539. S2CID  14585375.
  18. ^ Стиллинджер, Ф. Х .; Вебер Т.А. (1985). «Компьютерное моделирование локального порядка в конденсированных фазах кремния». Phys. Ред. B. 31 (8): 5262–5271. Bibcode:1985ПхРвБ..31.5262С. Дои:10.1103 / PhysRevB.31.5262. PMID  9936488.